【AEM】空氣等離子體活化金屬-氰化物框架中催化位點(diǎn)以實(shí)現(xiàn)高效的氧氣放出反應(yīng)

   定制設(shè)計(jì)的高性能、低成本電催化劑對于有效的能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存至關(guān)重要。提高非均相催化劑性能的一般指導(dǎo)原則是構(gòu)建具有高反應(yīng)性和穩(wěn)定性的高密度催化位點(diǎn)。金屬有機(jī)骨架（MOFs）含有高度分散的金屬位點(diǎn)，具有良好的鍵合和電荷狀態(tài)，旨在以高選擇性和高效率催化特定反應(yīng)。為了保持催化框架的優(yōu)勢，必須在不破壞框架的情況下實(shí)現(xiàn)金屬位點(diǎn)的修飾。然而，金屬位點(diǎn)的選擇性，非破壞性修飾是極具挑戰(zhàn)性的，因?yàn)榻饘傥稽c(diǎn)上的大多數(shù)化學(xué)修飾影響了金屬-配體鍵合，這使得框架更易受到損害。

近日，在北京大學(xué)李星國教授和鄭捷副教授（共同通訊作者）課題組的帶領(lǐng)下，與澳大利亞昆士蘭科技大學(xué)合作，報(bào)道了通過使用低溫空氣等離子體實(shí)現(xiàn)框架中金屬位點(diǎn)的無損激活。低溫空氣等離子體含有高活性氧，包括處于激發(fā)態(tài)的原子氧和分子氧。重要的是，這些活性物質(zhì)是非熱的。高化學(xué)反應(yīng)性和低熱效應(yīng)的組合允許金屬位點(diǎn)的選擇性修飾而不損壞框架結(jié)構(gòu)。本研究的框架是由氰化物橋聯(lián)的Fe和Co陽離子組成的Fe /Co雙金屬氰化物骨架，由低溫-空氣等離子體產(chǎn)生的高活性氧類通過與金屬位點(diǎn)的氧鍵活化Co-PBA中用于OER的金屬位點(diǎn)?；诳蚣艿腛ER催化劑的特點(diǎn)是在100 mA cm-2的高電流密度下，只有330 mV的極低過電位，這歸因于框架中高密度的活性位點(diǎn)。相關(guān)成果以題為“Air Plasma Activation of Catalytic Sites in a Metal-Cyanide Framework for Efficient Oxygen Evolution Reaction”發(fā)表在了Adv. Energy Mater.上。

圖1 等離子體處理Co-PBA的示意圖

圖2原始和等離子體處理的Co-PBA的微觀表征

圖3 等離子體處理的Co-PBA的光譜表征

圖4 等離子體處理的Co-PBA的結(jié)構(gòu)

圖5 等離子體處理的Co-PBA的電化學(xué)性能表征

相關(guān)內(nèi)容以“Air Plasma Activation of Catalytic Sites in a Metal-Cyanide Framework for Efficient Oxygen Evolution Reaction”為題，第一作者是郭妍如。在《Adv. Energy Mater.》上發(fā)表。